Brad Pitt và Angelina Jolie trên phim trường "Mr. & Mrs. Smith". Đây cũng là nơi nảy nở mối tình của Brad Pitt và Angelina Jolie, dù lúc đó Pitt đang là chồng chính thức của Jennifer Aniston.
Brad Pitt và Angelina Jolie khá thẹn thùng khi cùng nhau đi quảng bá phim "Mr. and Mrs. Smith" vào năm 2005.
Để quảng bá cho phim Mr. & Mrs. Smith làm mẫu ảnh cho tạp chí W với chủ đề gia đình hạnh phúc. Trả lời tạp chí Vogue sau đó, vợ cũ của Pitt, Jennifer Aniston nói: “Cả thế giới sốc và tôi cũng sốc khi biết tin chồng mình lăng nhăng với Angelina Jolie”.
Tháng 11/2006, cặp sao Hollywood ăn mặc giản dị, lái xe máy trên đường phố Sài Gòn, Việt Nam khi họ tới đây để nhận nuôi cậu bé Pax Thien 3 tuổi ở một trại trẻ mồ côi.
Năm 2007, Brad Pitt và Angelina Jolie hạnh phúc tay trong tay tới dự buổi công chiếu Ocean's Thirteen.
Năm 2008, Angelina Jolie bế bụng bầu sinh đôi bé Knox và Vivienne đi dự Liên hoan Phim Cannes cùng chồng.
Tháng 7/2008, Brangelina khoe bức ảnh đầu tiên của hai con sinh đôi Knox và Vivienne trên tạp chí Hello!. Được biết họ đã được tờ tạp chí này trả 14 triệu USD để đăng bức ảnh độc quyền này.
Maddox, con trai nuôi của hai ngôi sao Hollywood lần đầu tiên cùng bố mẹ xuất hiện trên thảm đỏ sự kiện trong buổi ra mắt phim Invictus ở Beverly Hills vào tháng 12/2009.
Tháng 1/2011, Pitt và Jolie được khen là cặp đôi mặc đẹp nhất trên thảm đỏ lễ trao giải Quả cầu vàng lần thứ 68. Pitt mặc trang phục của Tom Ford còn vợ anh mặc váy hiệu Atelier Versace.
Angelina Jolie trở thành đề tài với kiểu tạo dáng chân có một không hai trên thảm đỏ Oscar 2012.
Tháng 4/2012, Pitt cùng nhà thiết kế trang sức Robert Procop thiết kế chiếc nhẫn đính hôn cho Jolie.
Trong một buổi phóng vấn với New York Times vào tháng 6/2013, Jolie tiết lộ cô vừa trải qua ca đại phẫu cắt bỏ ngực vào tháng 4/2013. Hai tháng sau, cô đã tự tin bước trên thảm đỏ buổi công chiếu phim World War Z với chồng.
Tháng 8/2014, sau hai năm đính hôn, Brad Pitt và Angelina Jolie đã bí mật tổ chức đám cưới tại Chateau Miraval, France. Chiếc khăn voan của Jolie được trang trí bằng rất nhiều hình vẽ của 6 đứa con.
Tháng 11/2014 là lần đầu tiên Jolie-Pitt xuất hiện cùng nhau sau đám cưới tại buổi công chiếu Unbroken, bộ phim do Jolie đạo diễn, ở Sydney, Australia.
Ngày 19/9/2016, Jolie đệ đơn ly hôn Pitt sau hai năm kết hôn.
